快捷搜索:

您的位置:环球彩票登陆 > 环球彩票登录网址 > 胡兴邦、吴有庭团队在CO2分离和利用方向研究新

胡兴邦、吴有庭团队在CO2分离和利用方向研究新

发布时间:2019-11-28 04:28编辑:环球彩票登录网址浏览(173)

    环球彩票登录网址 1

    氢能是最有前途的绿色能源形式之一,而水的电催化分解是得到高纯度氢的理想过程。近些年来,人们发现利用固体聚合物电解质膜在酸性介质中进行水的电解能使得氢气的生产和分离变得更加容易。因此,对于在酸性介质中具有高活性和寿命的金属Ir基电解水催化剂的研究和开发也引起许多科研工作者的关注。已有的研究表明,含水的无定形氢氧化物中的Ir3/4 和配位不饱和的O/Ir原子相比于金属Ir纳米颗粒显示出更好的催化活性,然而如何可控地合成IrOx以及如何在电解水过程中维持其稳定性仍然是一个巨大的挑战。

    二氧化碳是主要温室气体之一,如何对其进行高效分离及合理利用具有重要的理论和现实意义。化学化工学院吴有庭教授和胡兴邦副教授一直致力于酸性气体(CO2, SO2、H2S等)的分离和利用。在建立高效分离方法的基础上(AIChE J. 2018, 64, 209-219; AIChE J. 2016, 62, 4480-4490),最近他们在CO2加氢制甲酸方向取得了新进展(Nature Catal. 2018, 1, 743-747; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI: 10.1002/anie.201809634R2)。

    环球彩票登录网址 2

    在国家自然科学基金、国家重点项目、中国科学院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目和福建省自然科学基金的支持下,中科院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室曹荣课题组与庄巍课题组合作,设计并合成了一种表面可控的IrOx纳米材料,该材料表现出优异的电催化分解水的性能。对照实验和DFT计算结果共同验证了通过原料组成的改变能够实现有效调控表面组成的生成机制以及对催化活性中心结构的影响。

    环球彩票登录网址 3

    环球彩票登录网址 4

    环球彩票登录网址 5

    以上Nature Catal.论文共同第一作者为南京大学化学化工学院的博士生赵天翔,胡兴邦副教授和UCSD的Guy Bertrand教授为共同通讯作者。Angew. Chem. Int. Ed.论文第一作者为南京大学化学化工学院的博士生赵天翔,胡兴邦副教授和吴有庭教授为共同通讯作者,张志炳教授对论文提供了宝贵建议和支持。

    环球彩票登录网址 6

    福建物构所酸性介质中电催化全解水研究取得新进展

    更进一步,通过无过渡金属的化合物催化CO2加氢是更富挑战且尚未能实现的课题。尽管被广泛关注的受阻路易斯酸碱对已经表现出优异的H2活化能力,但受限于现有FLPs的活性及稳定性,其对CO2加氢仍然只能在当量反应的水平下实现。胡兴邦副教授和吴有庭教授课题组利用Lewis酸B3与碳酸盐组成的Lewis酸/碱加合物作为CO2加氢反应的催化剂,以此发展了一种无过渡金属参与的CO2加氢反应方法。催化实验表明Lewis酸/碱对复合物能够作为有效的CO2加氢催化剂,反应的TON值可达3941。值得一提的是,该发现是首例应用Lewis酸/碱对复合物催化CO2加氢反应,整个过程没有过渡金属的参与。该研究丰富了Lewis酸/碱对复合物在催化领域的应用,也为无过渡金属参与的CO2催化加氢反应与提供了新的策略,研究结果在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2018 DOI: 10.1002/anie.201809634R2,并被编辑选为Hot Paper。

    环球彩票登录网址 7

    该工作是第一次利用六元瓜环与金属铱纳米颗粒之间的相互作用,成功实现表面组成的可控合成。在电解水过程中,该催化剂在10mA/cm2电流密度下的过电位仅为1.56V。同时,其催化活性在5mA/cm2电流密度下能维持20小时以上。利用X-射线吸收光谱和理论计算,证实CB[6]和Ir之间存在的相互作用,这种相互作用有利于提高催化剂的稳定性,并定量分析了存在的表面IrOx。相关研究成果发表在ACS Energy Letters上上。

    (化学化工学院 科学技术处)

    基于上述系统性研究成果,于振涛教授课题组受编辑部邀请撰写了该综述论文。论文全面介绍了基于金属络合物材料的太阳能¾氢能转换的发展历程、基本原理以及作为太阳能转换材料对金属络合物的基本要求,系统性总结了金属络合物材料和双核金属超分子材料在利用太阳能获取氢能中的应用,归纳和总结了络合物结构、光物理和电化学等性质对太阳能转换效率的影响,并就此类材料在未来太阳能利用和存储中的应用进行了展望,对材料、化学和物理等相关领域的研究具有重要的参考价值。

    图1. 卡宾铜/B3-DBU协同催化CO2加氢。

    在能源和环境的双重困境下,太阳能的高效转换与存储成为科学家关注的焦点。基于金属络合物材料,利用太阳能分解水产生清洁燃料¾氢能,一直是新能源领域的研究热点之一。它具有简单、高效率、和灵活性等优点而备受瞩目。在这类人工光合成系统中,金属络合物扮演着自然界光合作用中类似叶绿素的角色,络合物吸收太阳能后形成激发态,为太阳能-化学能的转换提供驱动力。近年来,南京大学的研究团队在针对太阳能转换研究中利用金属络合物材料开展了一系列工作:为解决常用的Ir金属有机络合物材料难溶于水、稳定性差以及体系中使用的催化剂多为贵金属等科学问题,设计和开发了亲水性Ir光敏材料、中性Ir络合物材料、双核Ir光敏材料及过渡金属催化剂,有效地提高了太阳能转换体系的稳定性和活性,同时也降低了体系的成本。

    图2. Lewis酸/碱对复合物催化CO2加氢。

    南京大学现代工学院于振涛教授课题组长期致力于人工光合成的研究。最近,他受编辑部之邀在国际著名刊物《英国皇家学会化学会评论》(ChemicalSocietyReviews)上发表综述论文《面向太阳能-氢能转换的有机金属络合物材料》(Metal-complex chromophores for solar hydrogen generation,2016, DOI: 10.1039/C6CS00436A)。该研究得到了我校邹志刚院士的指导和江苏省纳米技术重点实验室的资助。

    CO2加氢是一条制备大宗化工原料甲酸的绿色环保路线。由于此方法需同时活化惰性的H2和CO2,其在催化领域一直是一个富有挑战的课题。目前,比较成熟的方法是使用基于贵金属(M=Ru、Rh、Ir、Re等)的化合物为催化剂,通过活化H2形成M-H活性中间体,然后CO2插入M-H得到甲酸或甲酸盐。相比之下,廉价的过渡金属作催化剂的例子不多,且催化活性相对较低。课题组与UCSD的Guy Bertrand教授合作,开发了卡宾铜/B3-DBU协同催化体系,其中卡宾铜能有效活化CO2,而B3-DBU能高效活化H2,反应最高获得了1881的TON值,研究结果发表于Nature Catal. 2018, 1, 743-747,论文发表后获得了同一期题名为“Harmonious hydrogenation catalysts”的文章专栏报道(Nature Catal. 2018, 1, 739-740)。

    (现代工程与应用科学学院 科学技术处)

    环球彩票登录网址 8

    以上研究工作得到国家自然科学基金、国家重点基础研究发展计划等项目的大力支持。

    上述工作得到国家自然科学基金以及南京大学双一流学科建设经费的支持。

    本文由环球彩票登陆发布于环球彩票登录网址,转载请注明出处:胡兴邦、吴有庭团队在CO2分离和利用方向研究新

    关键词: 介质 教授 南京大学 论文