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陆延青教授、胡伟副教授团队在光控软物质畴工

发布时间:2019-11-28 04:46编辑:环球彩票登录网址浏览(161)

    液晶分子的组装行为可通过外场调谐控制,因此是一种性能优良的组装单元。其中,近晶相液晶因其有序分子层的结构特点而备受关注。其棒状分子分层排列,每一层内分子长轴相互平行且垂直或倾斜于层面。近晶相液晶涂敷薄膜因上下两侧表面能的不对称,分子层会发生有序空间弯曲成为杜宾四次环面,进而形成规整的环面焦锥畴阵列(Toric focalconicdomains, TFCDs,图1a)。近晶相液晶分子的组装行为受液晶弹性和界面锚定特性的共同影响。人们通过膜厚调节,交叉摩擦和布置不同取向材料来控制TFCD的尺寸和排列;进一步在基板上引入微柱或微槽阵列,可以增强这种控制能力。然而,这种操控仅限于尺寸和排列两类要素,所生成的畴也都是具有旋转对称性的TFCD。如果能够像折纸术(Origami,一种通过弯曲和折叠二维纸张创造各种三维物件的艺术)一样对近晶相液晶分子层的空间弯曲进行任意控制,那必将大大丰富近晶相液晶多层级介观超结构的设计与制备。

    该团队采用原创的动态掩膜光配向技术控制锚定条件实现晶格指向的有序,并据此实现了周期方格、同心圆环、叉形光栅以及数字图形等任意微晶图案的制备。利用Kӧssel衍射对比了取向与非取向区域的晶格指向有序性差异:在取向区域衍射图案呈现规则的圆环;非取向区域则呈现模糊的多曲线叠加,直观的证明了取向控制对晶格排列有序性的影响。蓝相的有序取向区与无序区域对特定频率光的反射率差异显著,可用于振幅调制的衍射元件制备。与其它晶体相比,该软晶格呈现出弱电调控的特性。电场作用将导致晶格结构畸变,反射波长红移,电场撤去后,反射波长回归初始位置。另一方面,得益于光取向材料的可擦写性,蓝相微晶图形可反复擦写,在可实时重构光子学领域具有重要意义。

    (现代工程与应用科学学院 科学技术处)

    图1. 光控软物质畴工程:蓝相软晶格指向的有序性、微域化和图案化

    液晶物质物质分为三类,气态、液态、固态,随着人们对物质状态认识的不断深入,发现物质除了上述三态外,还存在着离子态,非晶固态(amorplhoussolids),液晶态(liquidcrystals),超导态(superconductors)中子态(neutronstate)等。迄今已发现数十万种以上的液晶物质,在100多年前,澳地利的植物学家Reinitzer在1888年从显微镜中观察到一种奇怪的现象,胆固醇苯甲酸酯在145.5℃时,熔化成一种雾状的液体,在178.5℃时,突然全部变成清亮的;当冷却时,先出现紫蓝色,不久后即自行消失,物质再呈浑浊状液体,继续冷却,再次出现蓝色,然后固化成白色的结晶体。Reinitxer对在晶体和清亮态之间出现两个熔点等现象百思不得其解,于是他将样品连同他的实现观察一起寄给当时著名的德国物理学家Lehmann,Lehmann在他自己安装的有热台的偏光显微镜下作了仔细观察,发现有双折射性,双折射是晶体所具有的特殊性质,他的结论是:在145.5℃和178.5℃之间既具有各向异性的晶体所特有的双折射性,又具有液体流动性的物质状态的胆固醇苯甲酸酯呈现一种新的物质形态!在徘徊了几年之后,他给这种物质形态取名为液晶。 液晶物质的分类溶致液晶:将某些物质溶于另一物质时形成的液晶态,因此被成为溶致液晶。双亲分子多属溶致液晶,肥皂水是一种典型的溶致液晶。细胞膜是酯类分子构成的双层溶致液晶。溶致液晶广泛存在于自然界,特别是生物体内,它不仅广泛应用于人类生活的各个领域,而且在生物物理,生物化学和仿生学领域深受瞩目。很多生物体的构造,如大脑、神经、肌肉、血液等生命物质或生命的新陈代谢,知觉、信息传递等生命现象都与这种液晶有关。热致液晶:因温度而异出现液晶态。如手表、液晶电视、电脑的液晶显示屏等用的就是热致液晶主要分为:向列相:组成的分子象普通流体一样呈无序分布。光学电磁学性质呈现与亮体相似的各向异性,被称作三维各向异性流体。近晶相:组成的分子中心在一个方向具有周期序,棒状分子组成层,层内分子长轴相互平行,其方向可以垂直于层面或与层面成倾斜排列螺旋相(cholesteric):如果组成的分子具有手征性,分子取向在空间会形成扭转螺旋结构。因此其光学特性具有强烈的圆二色性与其它光活性这类液晶分子呈扁平状,排列成层,层内分子相互平行,分子长轴平行于层平面,不同层的分子长轴方向稍有变化,沿层的法线方向排列成螺旋结构。螺矩P指当不同层分子长轴排列沿螺旋方向经历360°的变化后,又回到初始取向,这个周期性的层间距称为螺旋相液晶的螺矩。TN(TwistNematic)扭曲向列相液晶向列型液晶夹在两片玻璃中间,这种玻璃的表面上先镀有一层透明导电薄膜ITO以作电极之用,然后在有薄膜电极的玻璃上涂取向层PI,以使液晶顺着一个特定且平行于玻璃表面的方向排列。液晶的自然状态具有90度的扭曲,利用电场可使液晶分子旋转,液晶的双折射率随液晶的方向而改变,影响的结果是偏振光经过TN型液晶后偏振方向发生转动。只要选择适当的厚度使偏振光的偏振方向刚好改变90度,就可利用两个平行偏光片使得光完全不能通过。而足够大的电压又可以使得液晶方向与电场方向平行,这样光的偏振方向就不会改变,光就可通过第二个偏光片。于是,就可控制光的明暗了。TN型常用在电子手表,计算器等简单显示方面。STN(SuperTwistNematic)超扭曲向列型液晶与TN型液晶的显示原理相同,只是它将入射光旋转180~270度,而不是90度。而且,单纯的TN型液晶显示器本身只有明暗两种变化。而STN液晶则以淡绿色和橘色为主。在液晶屏上加一层补偿膜可使之变成黑白的,称为膜补偿超扭曲向列型液晶。但如果在传统单色STN液晶显示器加上一彩色滤光片,并将单色显示矩阵中的每一像素分成三个子像素,分别通过彩色滤光片显示红、绿、蓝三原色,就可以显示出色彩了,称为CSTN,这就是大家通常所说的伪彩屏。STN,FSTN和CSTN常用来做手机显示屏,游戏机屏等。TFT(ThinFilmTransistor)薄膜晶体管液晶显示在玻璃基片上沉积一层硅,通过印刷光刻等工序作成晶体管阵列,每个像素都设有一个半导体开关,其加工工艺类似于大规模集成电路。再把液晶灌注在两片玻璃之间,由于每个像素都可以通过点脉冲直接控制,因而,每个节点都相对独立,并可以进行连续控制,这样的设计不仅提高了显示屏的反应速度,同时可以精确控制显示灰度,所以TFT液晶的色彩更逼真,称为真彩。TFT分多晶硅,非晶硅和单晶硅三种.2004年3月,三星公司发布了一款手机用的液晶显示器件,被称为UFB(UltraFine&Bright)LCD,具有超薄、高亮度的特点。液晶的电光效应液晶的电光效应分为四种:电场效应,电流效应,电热写入效应,热效应。平时常见的应用主要是电场效应,其中又分为六种:扭曲向列效应,宾主效应,相变效应,电控双折射效应,铁电效应,超扭曲向列效应。以下介绍各种效应的原理扭曲向列效应:上面谈过TN模式,这里再补充一点,TN的工作电压在2—5V,应用晶体的旋光性,液晶分子平行于玻璃基板。以反射型TN为例,液晶盒的结构如下:偏光片,玻璃,ITO电极,液晶层,ITO电极,玻璃,偏光片,反射片。施加的电压不同,其灰度也不同,所显示的图形是电极的图形,最常见的例子是计算器,电极被刻蚀成“8”字形,这种称为笔段式显示。超扭曲向列效应不再做介绍,上面已经介绍过。宾主效应:将沿液晶分子长轴方向和短轴方向对可见光的吸收不同的二色性染料作为客体,溶于定向排列的液晶主体中,染料分子会随液晶分子的排列变化而变化,在电场作用下,染料分子和液晶分子排列发生变化,染料对入射光的吸收也将发生变化。GH模式在实际应用中很少见。相变效应:在正型液晶中掺入正介电异性的胆甾液晶,使混合物成为具有长螺距的液晶,螺旋轴与玻璃板平行,对外界光产生散射,呈白浊状,施加一定电压后,液晶长轴沿电场方向变化,螺旋解开,液晶变成透明态。其优点是不用偏光片,视角大。电控双折射效应:将负型液晶垂直于玻璃表面排列,或一侧垂直一侧平行于玻璃表面,由于在不同的电场强度下,液晶分子长轴与电极产生一个不同的角度,这个角度随电场大小变化,从而使液晶盒产生电控双折射效应,入射的偏振光就变成椭圆偏振光,被出射端的偏振片选择透过。铁电效应:手性近晶C*相液晶称为铁电液晶,这种液晶的特点是液晶分子沿某一轴螺旋排列,有很大的自发极化强度,因此对电场的响应十分迅速。现在液晶显示器的响应速度最快为8ms,但是FLC的响应速度一般都在us级,所以有望成为下一代显示业的霸主,但现在有好多问题有待解决。例如盒厚的控制,FLC对盒厚要求很严格,必须在2um左右。液晶层的缺陷控制也制约了它的进展,还有灰度的实现问题。

    最近,现代工程与应用科学学院陆延青教授、胡伟副教授带领团队在操控近晶相液晶分子层焦锥畴超结构方面取得重要进展。该研究成果于2017年2月10日在线发表在《先进材料》上(Smectic layer origami via preprogrammed photoalignment Adv. Mater. DOI: 10.1002/adma.201606671)。

    我校现代工学院陆延青教授、胡伟副教授团队与国内外研究机构合作,将液晶光配向技术用于诱导软物质有序生长,实现了蓝相软晶格指向的有序性、微域化和图案化。相关研究成果于11月8日发表在《先进材料》上(Adv. Mater. 2017, 29, 1703165.),并被选作封面论文。

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    物质结构的有序性诠释了自然界的神奇与和谐,蝴蝶翅膀绚丽的结构色、DNA双螺旋等呈现给我们一个五彩斑斓的世界,同时也激发了科学家们的好奇心和探索欲望。晶体是这种微观秩序的典型代表,其展现出对量子传输、自旋和布居等行为的操控,被广泛地应用于电子学和光子学领域。有序性会直接影响晶体材料对量子的操控,因而实现晶格的有序排列至关重要。常规的晶体生长技术包括熔体生长法、溶液生长法、气相生长法和外延法。随着微纳科学的发展,控制实现晶面指向的微域化以及形成有序-无序交替的周期或准周期微图案化晶格排列因其蕴含着丰富的物理内涵和应用潜力而引起人们的关注。

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    图1:通过预设二维表面配向控制SmA分子层空间弯曲

    (现代工程与应用科学学院 科学技术处)

    图2:Fragmented-TFCDs表现出与Meta-surface相似的偏振依赖的衍射特性。

    图2. 光控软物质畴工程系列工作:从胆甾相、近晶A相到蓝相

    结构连结了微观与宏观世界,在材料体系中扮演着重要的角色。自然界众多奇妙的现象,例如孔雀羽毛和蝶翼闪耀着的斑斓虹彩,荷叶出淤泥而不染的自洁能力,水黾的轻功水上漂,大多源自于生命体复杂而精致的多层级介观超结构。正是这种微纳尺度下有序结构的嵌套,在宏观上给出了如此美丽而神奇的性质,并非常艺术范儿的为我们进行材料设计提供了源源不断的灵感。

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    我校胡伟、陆延青团队创造性地将动态掩模光取向技术引入近晶相液晶超结构控制,将自上而下的图案化取向与自下而上的液晶分子组装相结合,证实了上述分子层折纸术的设想。首先,引入两个相邻±45°取向的区域,在各自区域内,缺陷线倒向取向方向,形成扇形的square FCDs;但在边界区域,相邻的分子层连接形成半圆形畴。这是由于在两侧取向的方向上,液晶分子受取向剂表面锚泊力的影响,沿该方向排列,而另外一半由于与表面取向发生冲突而受到抑制,最终只生成半个TFCD。这打破了传统TFCD的旋转对称性,进而引入了形状和方向两个全新的几何维度。当引入周期交替的±45°取向时,可诱导出朝向完全相反的半环面焦锥畴阵列,由于要满足与取向层方向吻合,两种情形会错开半个周期。当相邻取向方向变为0°和90°时,半环面焦锥畴阵列的朝向变为±45°,由于此时取向对两种情况均不违背,两者出现在同一列中,由3/4 TFCD或垂面区连接。在6 μm到 16 μm的周期范围内,畴的大小完全由预设的取向周期控制;当超过此范围,同一周期内会产生新的SFCD;而小于此范围,液晶层能接受到相邻取向区的影响,造成缺陷线偏向平均取向方向,也形成类似SFCD的畴。当进一步引入二维棋盘格形状的二元取向,并使相邻区域的取向角度从±15°变化到±45°, 研究人员获得了内角从100°到180°的不同Fragmented TFCDs。这说明近晶相液晶焦锥畴的任何几何要素(大小、形状、方向、倾角)都可以通过合理的预设取向方向和图形来进行合理的控制;另外,由于每个畴的缺陷点精确坐落于取向边界的交叉点上,这使得精确操控畴的位置排列成为可能。

    华东理工大学郑致刚教授、袁从龙同学和我校胡伟副教授为本文并列一作,我校陆延青教授、俄亥俄州立大学李国强教授和肯特州立大学李全教授为共同通讯联系人。我校研究生唐明劼同学、华东理工大学沈冬教授、中科院物理所叶方富研究员对本文亦有重要贡献。该研究由国家重点研发计划、自然科学基金、上海市青年科技启明星等项目的资助。

    该研究拓宽了人们对软物质材料自组装行为的认识,增强了人们设计构筑多层级超结构材料的能力,是软物质材料和纳米技术领域的一项重大突破。近晶相液晶焦锥畴全维度操控的实现,将有助于我们打造更多新颖的先进功能材料和器件:如超疏水智能表面、软刻蚀模板、粒子捕获与疏运材料、仿生复眼阵列、偏振成像探测器件等。

    液晶是一类典型的具有自组装行为的软物质材料,其分子排列长程有序,呈现多元化(力、热、光、电、磁等)的外场响应特性。当引入强手性作用时,在特定温度下,液晶分子呈现奇异的双螺旋排列,并自组装形成立方晶格而生成蓝相。蓝相晶格尺度与光波长可比拟,呈现出针对特定频率范围的光子局域特性,是一种自组装软光子晶体。与其它晶体类似,蓝相液晶由熵变主导其晶格生长,晶格指向通常无序,因而降低了其光学效率。如果能够控制该软晶格指向,并实现晶格排列的有序性、微域化、图案化,将带来巨大的科学研究价值和工程应用意义。

    实现Fragmented-TFCDs多层级超结构的全结构要素控制。

    以液晶材料为代表的光控畴工程是软物质领域的新生热点,我院在该领域做出了引领性的工作,近两年已在AM系列发表了三篇封面文章,从胆甾相、近晶A相到蓝相做了系统的研究工作,并基于此类人工微晶畴进行了偏振成像、粒子操控、腔模激射等方面的应用探索,有望产生一系列新的突破。

    该类近晶相液晶焦锥畴打破了环面焦锥畴的旋转对称性,加上液晶材料自身的光学各向异性,呈现出了新颖的偏振依赖的不对称衍射现象。对图1h所示样品进行衍射实验,其衍射图样很好的反映了结构的对称特点。随着入射偏振旋转,不同衍射级呈现出不同的变化规律。这源于该类液晶畴独特的超结构。研究者对图2a-d所对应的情形进行了分析:对图2j所示情形,水平偏振对应着一组对称的锯齿形相位截面,所以在图2a中,所有的衍射斑点是左右对称的;而对于图2k-l所示的几种情形,对应的都是非对称的锯齿形相位截面,因而产生了类似闪耀光栅的衍射现象。

    本论文第一作者为我校14级硕博连读生马玲玲,胡伟副教授、陆延青教授与苏州大学迟力峰教授为共同通讯作者,我校研究生唐明劼、葛士军、陈鹏,苏州大学崔泽群博士,厦门大学陈鹭剑副教授,南京工业大学钱皓博士亦对本文有重要贡献。该研究由国家自然科学基金项目资助完成,同时感谢人工微结构科学与技术协同创新中心、学校十百千工程、江苏省优势学科建设工程等的支持。

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